SINTESIS SENYAWA AURIVILLIUS LAPIS-2 ABi2Ta2O9 (A = Ca, Sr, DAN Pb) DAN LAPIS-3 Sr2Bi2Ta2TiO12 TERDOPING KATION La3+ DAN Mn3+ DENGAN TEKNIK HIDROTERMAL: ANALISIS STRUKTUR DAN SIFAT DIELEKTRIK

Ilona, Bella (2022) SINTESIS SENYAWA AURIVILLIUS LAPIS-2 ABi2Ta2O9 (A = Ca, Sr, DAN Pb) DAN LAPIS-3 Sr2Bi2Ta2TiO12 TERDOPING KATION La3+ DAN Mn3+ DENGAN TEKNIK HIDROTERMAL: ANALISIS STRUKTUR DAN SIFAT DIELEKTRIK. Doctoral thesis, Universitas Andalas.

	Text (Cover dan Abstrak) Cover, Abstrak Ind Eng.pdf - Published Version Download (191kB)
	Text (BAB I) BAB I.pdf - Published Version Download (125kB)
	Text (BAB V) BAB V.pdf - Published Version Download (44kB)
	Text (DAFTAR PUSTAKA) DAFTAR PUSTAKA.pdf - Published Version Download (135kB)
	Text (Disertasi Fulltext) Disertasi Ilona Bella 1530412013.pdf - Published Version Restricted to Repository staff only Download (5MB) | Request a copy

Abstract

Senyawa Aurivillius merupakan senyawa oksida logam berlapis yang terdiri dari struktur berlapis yang tersusun dari [An-1BnO3n+1]2- disebut sebagai lapisan perovskit dan [Bi2O2]2+ sebagai lapisan bismut yang tersusun di sepanjang sumbu c. Kation A pada lapisan perovskit berupa kation mono-, di-, atau trivalen dengan koordinasi dodekahedral dan kation B berupa logam transisi dengan koordinasi oktahedral. Untuk n merupakan bilangan bulat (1 ≤ n ≤ 8) yang menunjukkan jumlah oktahedral pada lapisan perovskitnya. Kation A dan kation B pada lapisan perovskit yang dapat disubstitusi dengan kation lain memungkinkan untuk menghasilkan senyawa Aurivillius bersifat multiferoik dengan kombinasi sifat feroelektrik dan feromagnetik. Penelitian ini difokuskan untuk mempelajari pengaruh perbedaan kation A pada senyawa Aurivillius lapis-2 ABi2Ta2O9 dengan A = Ca, Sr, dan Pb. Selanjutnya mengeksplor senyawa baru Aurivillius lapis-3 Sr2Bi2Ta2TiO12 dengan sifat yang berbeda dan mempelajari pengaruh substitusi dengan kation A dan B terhadap perubahan struktur. Substitusi kation d0 pada sisi-A diharapkan dapat meningkatkan sifat feroelektrik dan substitusi kation magnetik dn (Mn3+) pada sisi-B memberikan sifat magnetik pada senyawa tersebut. Oleh karena itu, senyawa Sr2Bi2Ta2TiO12 yang disubstitusi kation La3+ dan Mn3+ diharapkan menghasilkan senyawa Aurivillius dengan formula baru yang bersifat multiferoik. Formula senyawa yang disintesis dituliskan sebagai Sr2-yBi2+yTa2Ti1-yMnyO12 (y = 0, 0,1, 0,3, dan 0,5) dan Sr2-yBi1,9+yLa0,1Ta2Ti1-yMnyO12 (yLa0,1 = 0, 0,1, dan 0,3). Sintesis senyawa Aurivillius dilakukan dengan teknik hidrotermal menggunakan NaOH sebagai mineralizer. Struktur, morfologi, sifat feroelektrik, dan sifat optik dipelajari lebih lanjut pada penelitian ini. Data difraksi sinar-X (XRD) dari senyawa ABi2Ta2O9 (A = Ca, Sr, dan Pb) menunjukkan bahwa senyawa Aurivillius lapis-2 berfasa tunggal berhasil didapatkan. Selanjutnya untuk sampel Sr2-yBi2+yTa2Ti1-yMnyO12 (y = 0, 0,1, 0,3, dan 0,5) dan Sr2-yBi1,9+yLa0,1Ta2Ti1-yMnyO12 (yLa0,1 = 0, 0,1, dan 0,3) masih ditemukan adanya fasa tambahan seiring dengan bertambahnya jumlah dopan. Refinement struktur dengan teknik Le Bail terhadap data difraksi sinar-X menunjukkan sampel ABi2Ta2O9 (A = Ca, Sr, dan Pb) memiliki struktur kristal ortorombik dengan grup ruang A21am. Hasil refinement menunjukkan adanya perbedaan nilai ortorombisitas pada masing-masing sampel karena pengaruh perbedaan ukuran jari-jari kation sisi-A (Ca2+ 1,34 Å, Sr2+ 1,44 Å, dan Pb 1,49 Å). Nilai ortorombisitas saling berhubungan dengan distorsi struktur yang juga berkaitan dengan suhu transisi fasa nantinya, distorsi struktur paling tinggi adalah pada sampel CaBi2Ta2O9 (CBT) karena ukuran jari-jari ionnya paling kecil dibanding SrBi2Ta2O9 (SBT) dan PbBi2Ta2O9 (PBT). Selanjutnya refinement sampel Sr2-yBi2+yTa2Ti1-yMnyO12 (y = 0, 0,1, 0,3, dan 0,5) menunjukkan untuk sampel y = 0 memiliki struktur kristal tetragonal (I4/mmm) dan y = 0,5 memiliki struktur kristal ortorombik (B2cb). Analisis sampel ABi2Ta2O9 (A = Ca, Sr, dan Pb) dengan Fourier Transform Infra-Red (FTIR) menunjukkan adanya mode vibrasi Ta-O6 asimetris pada kisaran bilangan gelombang ~783 cm-1 dan TaO6 simetris pada ~595 cm-1. Sedangkan pada sampel Sr2-yBi2+yTa2Ti1-yMnyO12 (y = 0 dan 0,5) vibrasi Ta-O6 berada pada kisaran bilangan gelombang ~833 cm-1. Morfologi butiran dianalisis menggunakan Scanning Electron Microscopy (SEM) menunjukkan semua sampel memiliki butiran berbentuk lempengan (plate-like) yang anisotropik. Kemudian untuk sampel Sr2-yBi2+yTa2Ti1-yMnyO12 (y = 0, 0,1, 0,3, dan 0,5), ukuran butiran rata-rata menurun dengan bertambahnya Mn3+. Peningkatan ukuran butiran ini dapat dikaitkan dengan peningkatan komposisi Bi3+ yang berperan dalam menstimulasi pertumbuhan butiran. Selanjutnya analisis sifat optik pada sampel ABi2Ta2O9 (A = Ca, Sr, dan Pb) menggunakan Diffuse Reflectance Spectroscopy Uv-Vis (DRS Uv-Vis), semua sampel menunjukkan adanya puncak serapan pada kisaran panjang gelombang ~320 nm dan nilai energi celah pita (Eg) masing-masingnya adalah 3,24 eV, 3,38 eV, dan 3,15 eV. Perbedaan nilai Eg berhubungan dengan jari-jari kation sisi-A dimana penurunan ukuran kation sisi-A menghasilkan Eg yang lebih tinggi. Ketergantungan konstanta dielektrik (ɛ) dan dielektrik loss (tan δ) sampel terhadap suhu yang diukur pada frekuensi berbeda akan menunjukkan anomali puncak dielektrik yang mengindikasikan suhu transisi fasa feroelektrik menjadi paraelektrik (Tc). Puncak Tc ini menunjukkan adanya sifat feroelektrik. Suhu Tc dan nilai konstanta dielektrik menunjukkan kenaikan dengan semakin kecilnya ukuran jari-jari kation sisi-A pada sampel ABi2Ta2O9 (A = Ca, Sr, dan Pb), jari-jari ion paling kecil diantara ketiganya adalah CBT, suhu Tc berada dikisaran >900 oC, hal ini terjadi karena adanya distorsi struktur yang cukup tinggi akibat kecilnya ukuran jari-jari ion. Kurva histerisis feroelektrik pada suhu ruang belum mencapai keadaan saturasi untuk semua sampel, menunjukkan bahwa diperlukan medan listrik yang lebih tinggi untuk mensejajarkan semua domain. Selanjutnya untuk sampel Sr2-yBi2+yTa2Ti1-yMnyO12 (y = 0, 0,1, 0,3, dan 0,5), konstanta dielektrik mengalami peningkatan dengan meningkatnya komposisi y. Perubahan ini berkaitan dengan distorsi struktur, dimana struktur yang lebih terdistorsi menyebabkan Tc yang lebih tinggi. Puncak transisi fasa feroelektrik sampel y = 0,5 berada pada kisaran suhu 300-350 oC, selain itu puncak dielektrik sampel diamati semakin melebar yang menunjukkan sifat relaksor. Kemudian sampel Sr2-yBi1,9+yLa0,1Ta2Ti1-yMnyO12 (yLa0,1 = 0, 0,1, dan 0,3) menunjukkan bahwa dengan substitusi kation Mn3+ menunjukkan terjadi peningkatan konstanta dielektrik. Semakin meningkatnya nilai y, komposisi Bi3+ yang meningkat memberikan efek distorsi pada oktahedral BO6 karena adanya efek pasangan elektron bebas 6s2 pada kation Bi3+.

Actions (login required)

View Item